Die Spielzeit 2011/12 eröffnete Ronaldo im August mit einem Hattrick gegen Real Saragossa. Mit saisonübergreifend 14 Toren in fünf Spielen sorgte er für einen weiteren Ligarekord. Anfang November schoss er in der Gruppenphase der Champions League gegen Olympique Lyon sein 100. Tor im 105. Pflichtspiel für Real Madrid. Die Hinrunde der Liga schloss Ronaldo mit 23 Toren in 19 Spielen ab. Damit übertraf er die Rekordmarke von 22 Toren, die er seit dem Vorjahr gemeinsam mit dem Spanier César gehalten hatte.Am 24. März 2012 schoss Ronaldo gegen Real Sociedad im 92. Spiel sein 100. Tor in der Primera División und brach damit den Ligarekord von Ferenc Puskás, der diese Marke zuvor als Schnellster in 105 Spielen erreicht hatte. Mit nunmehr 131 Toren in 131 Pflichtspielen für Real Madrid zog Ronaldo zudem in die Top 10 der erfolgreichsten Torschützen der Vereinsgeschichte ein. Im Laufe der Rückrunde schoss Ronaldo weitere 23 Ligatore. Mit insgesamt 46 Toren in der Primera División war er der erste Spieler, der in zwei aufeinanderfolgenden La Liga-Spielzeiten über 40 Tore schoss. Die Hälfte seiner 46 Tore erzielte Ronaldo in Auswärtsspielen und stellte damit einen weiteren Rekord auf. Ferner gelang ihm als erster Spieler in der Geschichte der Primera División das Kunststück, innerhalb einer Saison gegen jede Mannschaft der spanischen Liga mindestens ein Tor zu erzielen. Er erwies sich dabei während der gesamten Spielzeit als „unbestreitbarer Anführer seiner Mannschaft, kam als einziger Spieler im Kader in sämtlichen Ligapartien zum Einsatz und führte den Verein nach drei Jahren mit einem neuen Punkte- und Torrekord erstmals wieder zur spanischen Meisterschaft. Mit seinen Toren und Vorlagen war er an insgesamt 58 Treffern beteiligt und wie in den beiden Vorjahren hauptverantwortlich dafür, dass Real Madrid die beste Offensive der Liga stellte. Mit weiteren zehn Toren in der Champions League, aus welcher Real Madrid im Halbfinale gegen den FC Bayern ausschied, sowie vier Toren im spanischen Pokal bzw. Supercup kam Ronaldo in 55 Pflichtspielen auf insgesamt 60 Tore. Damit verbesserte er den eigenen Vereinsrekord aus dem Vorjahr.
In seinen ersten drei Jahren bei Real Madrid erzielte Ronaldo in 144 Pflichtspielen 146 Tore, davon 112 Tore in 101 Ligaspielen.